2006年，为配合NDS版（钻石、珍珠版）的上市，TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石珍珠》（Pokémon Diamond Pearl，简称DP）。对战开拓区篇结束后，小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别，小胜回到了橙华道馆，小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励，独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟。
新登场的女主角小光，其蓝本取自电玩NDS版。为了成为顶尖协调训练家，小光从家乡双叶镇来到了位于真砂镇的山梨研究所领取最初的神奇宝贝。而同一时间，小智也抵达神奥地区，并在那里和小刚再度会合。机缘巧合，小光救了被火箭队抓走的皮卡丘，三人就一同结伴旅行，展开了新的旅程。
《神奇宝贝珍珠钻石》每周四在日本首播。台湾也由中视进行转播，网络上能够找到前105集的国语配音。
末柄里惠 / 大津爱理
野泽雅子,八奈见乘儿,鹤广美
三木真一郎,桑岛法子,森久保祥太郎,鸟海浩辅,吉野裕行,游佐浩二,坪井智浩,大川透,飞田展男,津田健次郎
松本梨香 / 大谷育江 / 浪川大辅 / 真堂圭 / 石川界人
宫野真守 / 铃村健一 / 梅原裕一郎 / 梶裕贵 / 诹访部顺一 / 小野大辅 / 中村悠一 / 远藤绫 / 花泽香菜 / 山路和弘 / 平川大辅 / 三木真一郎 / 川岛得爱 / 坂本真绫 / 石原凡 / 星野充昭 / 大塚芳忠 / 安齐一博 / 木下纱华 / 石川界人 / 铃木达央 / 鸟海浩辅 / 手冢秀彰 / 东地宏树 / 小山刚志 / 野岛裕史 / 稻田彻 / 古谷彻 / 齐藤次郎 /
花守由美里 / 悠木碧 / 大畑伸太郎 / 朴璐美
大坪由佳 / 内田彩 / 内田真礼 / 茅野爱衣
神谷浩史,雨宫天,三森铃子,松井玲奈,大西沙织,日高里菜,田所あずさ,佐仓绫音,丰崎爱生
中山真奈花,前田佳织里,关根明良,大地叶,筱原侑,上坂堇,中村栞奈,若井友希,井口裕香,橘杏咲,长谷川玲奈,仁见纱绫,伊藤彩沙,寺泽百花,明坂聪美,弘松芹香,冲佳苗,花咲心优,大森日雅,朝日奈丸佳,武田罗梨沙多胡,菲鲁兹·蓝,三日尻望,伊濑茉莉也,井上麻里奈,小坂井祐莉绘,井泽诗织,林梨花,藤寺美德,石井未纱,日高范子,小西克幸,稻田彻
德井青空,小野友树,诸星堇,立花慎之介,千叶翔也,本渡枫,田村由香里,山本兼平
前野智昭,菲鲁兹·蓝,稗田宁宁,富田美忧,关俊彦,小野贤章,上田瞳,诹访部顺一,赤羽根健治,四宫豪,江口拓也,大久保瑠美,鸟海浩辅,皆口裕子,竹内良太,大西沙织,山根绮,逢田梨香子,河西健吾,白石稔,石田彰
花守由美里,土屋神叶,内田真礼,朴璐美,樱井孝宏 Takahiro Sakurai,小西克幸 Katsuyuki Konishi,飞田展男,能登麻美子 Mamiko Noto,水濑祈 Inori Minase,石谷春贵,瀬戸芭月
入野自由,早见沙织,小原好美,阿座上洋平
内田雄马,木村良平,安元洋贵,小西克幸,安济知佳,内田真礼,行成桃姬,阿澄佳奈,山根绮,江口拓也,榎木淳弥,花江夏树,罗伯特·沃特曼,福山润,诸星堇,青山吉能,川田绅司,水树奈奈,市道真央,大原沙耶香,濑户麻沙美,洲崎绫
长谷川育美,土岐隼一,花井美春,春濑夏美,和泉风花,中村源太
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